L’incremento degli acquisti e l’apertura verso un maggiore numero di utenti fanno emergere sempre più forte l’esigenza di un ampliamento
Il nuovo status della Biblioteca comportò già nel 1967 un aumento della dotazione per gli acquisti. Nel corso degli anni Settanta si successero altre donazioni: al 1970 risale l’ingresso del Fondo Attilio Rossi (1909-1994), al 1971 del Fondo Rusconi.
Les fleurs animées di J.-J. Grandville, con l'introduzione di Alph. Karr, edito nel 1867 e proveniente dalla donazione Attilio Rossi
Contestualmente si aggravarono le difficoltà, legate alla sempre più evidente inadeguatezza degli spazi e delle strutture disponibili, a fronte dell'incremento delle raccolte e del numero degli utenti. Verificata nel 1985 l’inagibilità della Torre della Biscia, la Biblioteca fu costretta a chiudere parzialmente al pubblico: nel 1990 la chiusura diventò totale, per permettere i lavori di ristrutturazione degli ambienti di Palazzo Venezia.
Il Museum Iconographicum, la banca dati consultabile online dove è pubblicata una parte del partrimonio manoscritto e grafico, edito dal XVI al XIX secolo, della sezione "Rari Roma" conservata nella Sala Barbo.
Nel corso dei lavori la Biblioteca riuscì ad acquisire nuovi spazi. Si pensi alla Sala Barbo, situata al piano terreno del Palazzo e concessa dalla Soprintendenza ai Beni Artistici e Storici, e alla Sala della Crociera, posta all'interno del Palazzo del Collegio Romano e già sede della Biblioteca Nazionale Centrale di Roma.
La Sala della Crociera nel palazzo del Collegio Romano
